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万博manbetx网页版手机登录何佳清团队在science发表高熵热电材料研究论文

2022年7月8日,南方科技大学物理系讲席教授何佳清团队在国际顶尖学术期刊science上发表了题为“具有高热电性能和高发电效率的高熵碲化锗基热电材料”(High figure-of-merit and power generation in high-entropy GeTe-based thermoelectrics)的高熵热电材料研究论文。


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热电材料能够实现热能与电能之间的直接转换,由热电材料做成的器件具有设备构造简单、服役稳定性高、对热源要求低等特点,在低品质环境废热的回收利用领域展现出了无可替代的优势,具有极大的应用前景。然而,由于当前热电材料性能较低,导致其能量转换效率难以满足需求,这在很大程度上限制了热电技术的商业化应用。热电材料的性能直接由无量纲热电优值zT = S2σT/(ke+kL)来决定,高性能热电材料需要具有高的电导率、大的塞贝克系数以及低的热导率,然而,由于这几个材料本征参数之间相互耦合,在对某一个参数进行优化时必须兼顾其他性能参数的恶化问题,因此,协同调控热电材料的本征参数以实现热电性能的提升成为热电领域中的一个巨大挑战。2021年2月19号(Science,371,830-834,2021),何佳清团队将高熵稳定的策略用于协同调控材料的电、热传输性能,并成功应用于n型硒化铅基热电材料,通过解耦电热传输机制实现了热电性能的大幅提升。


在本工作中,研究团队进一步将这一优化策略扩展应用到p型碲化锗基热电材料中。在由高熵稳定获得的极低晶格热导率基础上,通过调控电子局域化程度,避免了无序引入对电子传输的影响,从而使高熵碲化锗基材料的电性能得到了显著提升。这种电性能和热性能的协同优化,极大地提高了材料的热电优值,同时还实现了极高的器件转换效率,有利于高熵稳定概念在高性能热电材料开发中的应用。


在碲化锗基材料中,通过高熵策略在锗原子位置上引入多种元素,导致晶格发生扭曲,引起电子发生重排,从而改变了电子的局域化程度。研究团队采用DPC-STEM技术来表征这种材料中电子的转移和重排,发现在纯的碲化锗材料中,锗和碲原子之间的电子存在很强的耦合效应,而通过多元素固溶的高熵碲化锗能够稳定晶体结构,锗原子会从菱形的偏离中心位置向几何中心位置移动,从而实现不同原子之间耦合电场的解耦效应。这种由于高熵稳定现象导致的电场解耦效应能够避免电子的局域化现象,通过将共价键的局域电子转变为超价键的非局域电子来促进电子长程传输,从而实现对电性能的提高。基于对碲化锗基高熵热电材料电传输性能的测定以及由于高熵稳定导致的电子非局域现象,研究团队发现材料的功率因子不仅没有下降,反而在中低温区获得了大幅提升。


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图1 通过调控原子位置改变电子局域化程度


这种高熵稳定现象在大幅提升中低温区电传输性能的同时,仍然能够大幅降低晶格热导率。其具体机制除了晶格扭曲以外,还包括由于高无序度存在所导致的声子局域现象。基于拉曼光谱和声速测定,研究团队发现碲化锗基材料中的声子长程输运被限制,也即声子被局域在分立的频率模式,难以相互共振交换热量。同时,横波声子对这种局域效应更为敏感,而纵波声子则相对不敏感,这将会造成横波声子的软化。基于格林奈森参数的数学表达形式,横波声子的软化导致了强非简谐效应,表明声子散射的倒逆过程将会大幅增强,这是高熵稳定碲化锗基材料晶格热导率大幅降低的一个重要原因。


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图2 晶格扭曲和声子局域降低晶格热导率


由于高熵稳定对电子和声子的协同优化,碲化锗基材料的热电优值得到了明显提升,其ZT值可以达到2.7,而采用这种高性能的热电材料,研究团队开发了单级和分级热电发电器件,器件的能量转换效率可以达到10.5%和13.3%,为最高的实验热电转换效率。


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图3 碲化锗基材料和器件的高热电性能


何佳清团队研究副教授江彬彬(现为电子科技大学研究员)和研究助理教授王戊为本论文的共同第一作者,何佳清为本论文的唯一通讯作者,合作者包括南科大物理系副教授黄明远课题组。南科大是论文第一单位,合作单位包括电子科技大学。


以上研究获得了国家自然科学基金、广东省领军人才计划、粤港澳光热电能源材料与器件联合实验室、深圳市科技创新委员会的资助,同时得到了南科大校长亮点项目的大力支持。

 


论文链接: http://dx.doi.org/10.1126/science.abq5815